铀酰传感器的研究进展-毕业论文.doc

1、毕 业 论 文论文题目（中文） 铀酰传感器的研究进展 论文题目（外文） The research progress of Uranyl sensor 毕业论文 铀酰传感器的研究进展I铀酰传感器的研究进展摘 要自然发生的铀对核裂变很重要。随着人类对非化石能源需求的增长，铀作为核燃料的使用量在不断增加。然而放射性铀废物贮存的过程，增加了人类接触的风险和带来的环境问题。因此，铀的新分析方法的发展，它的分离材料，有效解毒剂，更有效的污染修复方法已成为放射化学的重点。本文总结了目前各类铀酰探针的发展情况，使用材料，希望为铀酰传感器的发展启承前启后的作用。关键词：铀酰传感器，铀探测，荧光淬灭毕业论文 铀酰

2、传感器的研究进展IITHE RESEARCH OF URANYL SENSORAbstractNaturally occurring uranium is important for nuclear fission. With the growing human demand for non-fossil energy, the use of uranium as a nuclear fuel has been increasing.Its widespread application increases the risk of human exposure and poses environ

3、mental problems during the storage of radioactive uranium waste. Therefore, the development of new analytical methods for uranium, materials for its separation, eective antidotes, and more ecient remediation methods for pollution have become the focus of radiochemistry.Key words： Uranyl sensor, Uran

4、ium exploration，Fluorescence quenching毕业论文 铀酰传感器的研究进展III目 录摘 要 .IAbstract.II 第一章 绪论 .11.1 引言 .11.2 胺修饰的硫化镉 .11.2.1 荧光淬灭机理 .11.2.2 合适的 pH值 .31.2.3 铀酰离子的可视化探测 .31.2.4 探测器的选择性 .31.2.5 在实际样品中的检测 .3第二章 生物大分子类 .32.1 环钛 .32.1.1 传感器结构 .32.2 DNA酶： .32.2.1作用机理 .32.2.2动力学检测 .5第三章 纳米材料 .83.1磷酸乙醇胺官能化的纳米金 .83.1.1

5、 作用机理 .43.1.2 有效条件 .43.2 偶氮胂 III官能化的纳米金 .103.2.1 检测机理 .33.2.2 灵敏度 .43.2.3 选择性 .43.2.4 在环境样品中的测试 .4毕业论文 铀酰传感器的研究进展IV第四章 有机小分子 .154.1溶胶-凝胶基质中的曲美他嗪 .84.2四苯基乙烯荧光传感器 .84.3呋喃苯胺酸荧光传感器 .84.4喹喔啉醇 Salens 化学传感器 .84.5 PMMA中的氯吡格雷 .84.6 六卟啉1.0.1.0.0.0传感器 .8参考文献： .16致 谢 .18毕业论文 铀酰传感器的研究进展0第一章 绪论1.1 引言随着科技的进步，铀被广泛的

6、应用于导弹、核电站等情景。而且在今后铀也将作为一个重要的能量来源得到更大的发展，但是铀是一种有毒的放射性核素，在自然界中广泛存在，土壤、岩石都含有它，其次铀的价态复杂多变（自然界中多以 UO22+的形式存在），因此在核能发展过程中，防止和控制铀污染是一个必须要解决的问题，因此在环境中铀酰离子的检测就成了一个重要研究方向。本文概括了最近的铀酰离子传感器的研究进展，这些方法都期望实现对铀酰离子进行简单、快捷并经济的实时检测。1.2 胺修饰的硫化镉CdS-MAA-TU和 Cd-MAA是一种水溶性强，与铀酰离子共存时，会发生强烈的荧光淬灭效应的试剂（如图 1.1），它可以灵敏的测量铀酰离子。甚至在优化

7、的条件下，CdS-MAA-TU 的灵敏度（0.316L/g）是 CdS-MAA（0.0053L/g）的数倍；CdS-MAA-TU 可以对浓度大于 5g/L 的铀进行可视化检测，即使样品Cu2+, Pb2+,Hg2+,CO32- 等干扰离子，而且还可以根据 Stern-Volmer公式对铀酰离子进行定量测量。图 1.11.2.1 荧光淬灭机理荧光淬灭的机理原因可能如下几个：1.与分析物相互作用时，量子在电荷转移过程中处于激发状态或者量子的聚集；CdS-MAA-TU 和 UO22+的 Stern-Volmer图显示两者之间没有线性关系的荧光淬灭，如图 1.2，这有可能是聚集的量子团通过静电作用与

8、CdS ODs的胺基结合，从而导致荧光淬灭。毕业论文 铀酰传感器的研究进展1图 1.2 UO22+离子浓度在 0.10-50g/L之间，pH=4（接触时间为 10min），插图显示荧光探针强度由于在 UO 22+离子浓度的增加而降低；1.2.2 pH 值的影响当 pH值小于 3，QDs 的表面会质子化，从而结合硫醇盐，这将导致荧光发射现象减弱；而 UO22+大多数情况下是在 pH=4时存在的，更高的 pH值会使铀变为 UO2(OH)3，因此合适的 pH值应该在 4左右。1.2.3 铀酰离子的可视化探测通过 =365 nm的 UV室（如图 1.3），CdS-MAA-TU 可以对不同浓度下的铀酰离

9、子进行一个可视化的检测。当铀酰离子浓度超过 5g/L，我们可以从荧光猝灭带来的现象变化进行定性检测，而当铀酰离子浓度超过 50g/L时，发生完全荧光猝灭。图 1.3毕业论文 铀酰传感器的研究进展21.2.4 探测器的选择性如图 1.4A，CdS-MAA-TU 与各金属离子(Na +,K+,Mg2+,Ca2+,Fe2+,Mn2+,Zn2+等) 的发射光谱，图 4.4B是相应的 I0/I值。结果显示 Cu2+ (Io/I =1.76),Pb2+(Io/I=1.43)和 Cr3+(Io/I=1.20)对铀酰的探测存在着轻微的影响，而其他离子影响可以忽略。图 1.41.2.4 在实际样品中的检测在实际

10、样品（河水、地下水）中使用 CdS-MAA-TU QDs作为探针对UO22+（浓度范围在 0.5g/L-10g/L）进行检测，结果如表 1.1表 1.1第二章 生物大分子类2.1 环肽毕业论文 铀酰传感器的研究进展3在自然界中，识别分子经过长期的演化，对有毒金属离子具有高选择性，经研究发现这些分子对于铀分离、检测有着巨大的前景。一些在人体中发现的靶蛋白（如白蛋白、转铁蛋白、球蛋白和骨桥蛋白）显示对UO 22+高度的亲和力。2.1.1 传感器结构如图 2.1，通过荧光识别的方式，这种环状肽对 UO22+具有高度的选择性和敏感性，具有很强的抗干扰能力，可作为 UO22+的新型荧光传感器，并有望促进

11、具有更加强大的生物相容性的螯合剂和生物材料的发展。图 2.1 Cyelopeptide B选用十环肽作为模型肽的原因有 2个：（1）较强的构象限制可以显著提高环肽的稳定性（相对于线性多肽链）。同时，环的限制使刚性强，提高了其与受体的结合力。（2）2 个脯氨酸和谷氨酸结合序列，诱导了 转换，从而形成反平行 -折叠构象的骨干。其结果是，肽的构象为两个独立平面。在顶面氨基酸侧链能够与铀配位。而底平面上的色氨酸可作为荧光探针。此外，磷酸根增强了和铀的结合力。图 2.2显示环钛 B与硝酸铀酰滴定后的荧光反应，在pH值为 6时，UO 22+的加入导致了荧光淬灭。同时，一个铀的加入，形成了1：1 的 UO2

12、B复合体。当一个等量的其它金属离子（如Th4+，Ho 3+、Pr 3+、Sm 3+、Er 3+、Ce 3+等）加环肽 B中时，荧光发射在 360 nm处没有明显的影响（I 0-I）/I 05%，图 2.3a。环肽 B显示对 UO22+的特异荧光反毕业论文 铀酰传感器的研究进展4应。（图 2.3b）。图 2.2 图 2.3为了模拟自然条件，用荧光光谱法测量铀酰水溶液中的铀酰浓度（河水制备）。结果表明，环肽B荧光传感器能可靠地检测UO 22+，平均误差在10 %（表2.1）。在这种方式中，该传感器可适用于监控与铀有关的污染环境。表 2.1如图2.4所示。一个U（IV）与五个氧原子协调在水平面结合：2个来自谷氨酸的羧酸基团，2个来自磷酸盐中P=O，一个从H 2O。两个原造成了环状肽B与UO22+的高亲和力：（1）由于丝氨酸和谷氨酸侧链的长度相同，形成适当的配位平面；（2）由羧酸，磷酸和酰胺键之间的的氢键相互作用提供了额外稳定性。图 2.42.2 DNA 酶：2.2.1 作用机理特定的DNA酶也可以作为铀酰的特异性检测物质，如图2.5。rA为分裂处，UO22+连接在rA处，而含有F基团的链断裂，如图2.6，其中F基团为荧光基团，Q为淬灭基团。当该DNA未连接UO 22+时，Q使该DNA发生荧光淬灭，当UO 22+结合后，Q基团失效，又可以检测到荧光效应。以此原理可以探测铀。