钚的相关知识与其应用 化学 092 郭彦明 2009121225.doc

1、钚的相关知识与其应用届 别 2009 届系 别 化学系专 业 化学姓 名 郭彦明学 号 2009121225二一一年六月1钚的相关知识与其应用郭彦明 刘耀华（副教授）（太原师范学院 化学 092 班）摘要：钚是天然存在于自然界中质量最重的一种放射性元素，它有多种同位素，其中几种同位素因为易于裂变而被应用在核武器和核反应炉上。本文通 过介绍钚 的理化性质及与其相关的一些测试、研究和 应用，让人们更好的认识钚，更好的应用钚，让他给我们带来福祉而不是灾难。关键词：钚的性质 钚的放射性 钚中毒 钚的应用引言：自从 1940 年 格伦西奥多 西博格和埃德温麦克米伦发现钚以来，人们对它做了很多的此时和研究

2、，无论是它的物理化学性质 ，还是放射性，毒性都被人们认识。它的毒性正被人们克服，它的放射性正被人们应用，例如：核电站和核武器。下面让我们走进钚的世界，认识它，应用它。正文1 钚的性质1.1 钚的发现1940 年， 格伦西奥多西博格和埃德温麦克米伦首度在柏克莱加州大学实验室，以氘撞击铀-238 而合成钚元素。麦克米伦将这个新元素取名 Pluto（意为冥王星） ，西博格便开玩笑提议定其元素符号为 Pu（音类似英语中表嫌恶时的口语“pew” ） 。科学家随后在自然界中发现了微量的钚。二次大战时曼哈顿计划则首度将制造微量钚元素列为主要任务之一，曼哈顿计划后来成功研制出第一个原子弹。1945 年 7 月

3、的第一次核试验“三一原子弹” ，以及第二次、投于长崎市和广岛市的“胖子原子弹” ，都使用了钚制作内核部分。关于钚元素的人体辐射实验研究并在未经受试者同意之下进行，二次大战期间及战后都有数次核试验相关意外，其中有的甚至造成伤亡。1.2 钚的物理性质钚和多数金属一样具银灰色外表，又与镍特别相似，但它在氧化后会迅速转为暗灰色（有时呈黄色或橄榄绿） 。钚在室温下以 型存在，是元素最普遍的结构型态（同素异形体） ，质地如铸铁般坚而易脆，但与其他金属制成合金后又变得柔软而富延展性。钚和多数金属不同，它不是热和电的良好导体。它的熔点很低（640 C ） ，而沸点异常的高（3327 C） 。钚最普遍释放的游离

4、辐射类型是 粒子发射（即释放出高能的氦原子核） 。最典型的一种核子武器核心即是以 5 公斤（约 12.51024 个）钚原子构成。由于钚的半衰期为 24100 年，故其每秒约有11.51012 个钚原子产生衰变，发射出 5.157 MeV 的 粒子，相当于 9.68 瓦特能量。 粒子的减速会释放出热能，使触摸时感觉温暖。 钚在室温时的电阻率比一般金属高很多，而且钚和多数金属相反，其电阻率随温度降低而提高。但近期研究指出，当温度降至 100K 以下时，钚的电阻率会急遽降低。电阻率由于辐射损伤，会在20K 之后逐渐提高，速率因同位素结构而异。 钚具有自发辐射性质，使得晶体结构产生疲劳，即原有秩序的

5、原子排列因为辐射而随时间产生紊乱。然而，当温度上升超过 100K 时，自发辐射也能导致退火，削弱疲劳现象。2钚和多数金属不同：它的密度在熔化时变大（约 2.5%） ，但液态金属的密度又随温度呈线性下降。另外，接近熔点时，钚的液态金属具有很高的黏性和表面张力（相较于其他金属） 。钚金属1.3 钚的化学性质钚（英语：Plutonium ， ）原子序数为 94，元素符号是 Pu，是一种具放射性的超铀元素。半衰期为 24 万 5 千年。它属于锕系金属，外表呈银白色，接触空气后容易锈蚀、氧化，在表面生成无光泽的二氧化钚。钚有六种同位素和四种氧化态，易和碳、卤素、氮、硅起化学反应。钚暴露在潮湿的空气中时会

6、产生氧化物和氢化物，其体积最大可膨胀 70%，屑状的钚能自燃。它也是一种放射性毒物，会于骨髓中富集。因此，操作、处理钚元素具有一定的危险性。1.4 钚的同位素钚有二十种放射性同位素。在自然界中只找到两种钚同位素，一种是从氟碳铈镧矿中找到的微量钚-244，已知钚的同位素中寿命最长的是钚-244，半衰期是 8.26107 年，它具有足够长的半衰期，可能是地球上原始存在的。另一种是从含铀矿物中找到的钚-239，是铀 238 吸收自然界里的中子而形成的。其他钚同位素都是通过人工核反应合成的。 其中寿命最长的有钚-244（半衰期为 8080 万年） 、钚-242（半衰期为 373300 年）及钚-239

7、（半衰期为 24110 年） 。其余的放射性同位素半衰期都低于 7000 年。钚也有八种亚稳态，但状态并不稳定、半衰期都不超过一秒。钚的同位素的质量数范围从 228 到 247 不等。其中质量数低于钚-244（最稳定的同位素）的同位素，主要的衰变方式是自发裂变和 衰变，衰变产物通常生成铀（92 个质子）和镎（93 个质子）的同位素（忽略裂变过程产生之二子核的大范围） 。质量数大于钚-244 的同位素则以 衰变为主要衰变方式，衰变产物多为镅（95 个质子） 。钚-241 是镎衰变系的母同位素，透过 粒子或电子放射衰变成镅-241。1.5 钚的同素异形体在一般情况下，钚有六种同素异形体，并在高温、

8、限定压力范围下有第七种（zeta， ）存在。这些同素异形体的内能相近，但拥有截然不同的密度和晶体结构。因此钚对温度、压力以及化学性质的变化十分敏感，各同素异形体的体积并随相变而具有极大差异性。密度因同素异形体而异，范围自16.00 g/cm3到 19.86 g/cm3 不等。 诸多同素异形体的存在，造成钚的状态易变，使钚元素的制造变得非常困难。例如， 型存在于室温的纯钚中。它和铸铁有许多相似加工后性质，但只要稍微提高温度，便会转成具有可塑性和可锻造性的 型。造成钚复杂相图的背后因素迄今仍未被完整解惑。 型属于低对称性的单斜结构，因此促成它的易碎性、强度、压缩性及低传导性。2 与钚有关的一些测定

9、方法32. 1 杯污染废水中杯的测定本法是为测定暂存于废物库A-01/2罐钚污染废水中的钚量而研制的。该罐废水总固体约8000毫克/升总放射性水平1.5010 -4居里/升PH值1.6，水质组成复杂。钚的放化分析方法很多, 我们认为, 阴离子交换法是成熟易行的方法, 在以前工作的基础上, 拟定了以阴离子交换纯化、电沉积制源、同位素稀释法测定废水中钚量的方法。为了确定纯化程序的化学产额，作为产额指示剂的同位素一般有两个要求 【1】 。其一, 在起始样晶中不存在, 其二, 所发射的粒子能量与待测同位素发射的粒子能量不同。国外多采用 242Pu或236Pu。由于我们的实验室没有这两种同位素可供使用故

10、采用了 238Pu作产额指示剂, 为此, 提出了扣除样品本身存在的238Pu进行化学产额计算的方法。分析程序样品纯化程序 取样1 ml硝酸和高氯酸, 蒸干, 加入2 ml盐酸蒸干。滴加0.3ml亚硝酸钠溶液, 加热近沸, 放至室温。倒溶液进柱, 流速约0.3ml/min分别用书6ml 硝酸和12N 盐酸洗涤。用6ml 盐酸-氢碘酸（1701）淋洗, 洗脱液收集于小烧杯中, 小火蒸干。电沉积程序 分别加1ml硝酸和高氯酸至小烧杯中, 蒸干。加 1ml盐酸蒸干, 重复一次。加2ml4N 盐酸, 加热近沸, 取下。滴加1滴210 -4M DTPA和1滴甲基红溶液, 用氨水和1N盐酸调节溶液pH 值为

11、4-4.5。倒溶液进电沉积池, 用3.2N氯化铵溶液洗烧杯, 洗出液转入池中, 使总体积5ml , 插入阳极, 在1A电流下电沉积1小时, 加1ml11氨水,1分钟后断电。倾弃电解残液 , 用1%氨水冲洗电沉积池, 取出镀片, 在红外灯下烘干。 【2】2.2二次离子质谱测定二氧化钚微粒样品的钚同位素比值含钚微粒中Pu 的同位素组成分析是确定Pu 的来源的重要信息，这对于核保障、反核走私具有重要意义。本工作研究利用二次离子质谱仪（SIMS）对PuO 2 微粒样品中的Pu 同位素进行精确分析。 3研究采用CeO 2 微粒模拟了PuO 2 微粒样品的制备条件，研究了不同覆膜方法和条件对SIMS 测定

12、Pu 同位素的影响。研究选定，以喷碳作为覆膜方法制备适于SIMS 分析的PuO 2 微粒样品。钚样品的量通过计数法监测进行控制，将每个样品中钚的总操作量控制在允许范围内。采用扫描电子显微镜对PuO 2 微粒进行寻找和定位，用SIMS 对通过专用坐标转换程序重新定位后的PuO 2 微粒进行同位素比测量，获得了稳定的 239Pu、 240Pu 信号。 33 与钚有关的一些研究的方法3.1钚在粘土中的吸附行为研究核素在环境土壤中的吸附与扩散行为研究是进行核废物处置和核设施退役后进行环境现状与影响评价的前提和基础。近年国内外针对锶、铯等放射性核素在环境介质中吸附行为的研究较多，积累了大量宝贵的实验数据

13、，但针对放射性核素钚在环境介质中吸附行为 4的研究较少，本文旨在通过研究钚。静态吸附实验将制备好的牯士样品置于小塑料瓶中，加入一定量的地下水和放射示踪核素钚，同时用相同体积的地下水配置放射性溶液作为对照，以测量与土壤介质接触前地下水中的钚含量A 0；将塑料瓶置于蝴床上，接触一定时间后进行离心，吸取上清液测定剩余的钚含量A 1,吸附分配系数K ，计算见(1)式：Kd=(A0 - A1)A 1(VM) （1）其中，V为水相总体积乩；M为土壤样品质量g。 53.2 钚中毒治疗药物的研究现状3.2.1 钚的毒性4钚具有亲骨性和亲网状内皮细胞系统特性，一旦进入体内，能与组织特别是骨组织形成复合物并长期滞

14、留，其化学毒性和放射活性使钚成为强致癌物质。AIlne等 6研究了钚在小鼠体内的分布。将可溶性绑Pu(硝酸钚稀释液)静脉注入昆明种小鼠体内，100 min后，检测血浆中钚浓度和组织中的钚滞留量。结果表明，血浆中钚浓度占注入浓度的 15；骨组织和肝脏、软组织、肾脏中钚的滞留量约占注入量的80、5翻l。Oghiso等 7研究比较了二氧化钚和接受X射线照射对Wister大鼠的致肺癌作用实验包括三部分：吸入钚气溶胶致肺癌。大鼠随机分为9组，吸入Pu气溶胶，肺部吸收剂量分别为0、016、O45、16、28、47、54、66和85 Gy。x射线全身照射致肺癌。大鼠随机分为7组，接受x射线全身照射，吸收剂量

15、分别为0、05、l。O、2O、30、5O和lO Gy。x射线胸部照射致肺癌。大鼠随机分为5组，胸部接受x射线照射，吸收剂量分别为0、10、3.0、5。0和10 Gv。记录每只大鼠照射展鹩存活期；解割死亡大鼠，主要器官进行病理检查；统计原发肺癌发生率(组内原发肺癌例数组内大鼠总数)。结果表明，wistar大鼠吸入239Pu气溶胶，吸收剂量045 Gy即可导致肺癌发生率增加，吸收剂量66和85 Gv 的大鼠肺癌发生率可达到90；诱发50肺癌所需要的胸部x射线吸收剂量为 239Pu剂量的11倍；钚染毒鼠肺癌病灶数是x射线照射的2倍多。这说明 239Pu吸人致大鼠肺癌的危险远远大于x射线胸部照射。与外

16、照射相比，人类吸人钚致肺癌危险的相对生物效应约为1112HJ 8。Grogan 等 9研究评估了人类吸入 239Pu、 240Pu 所致致死性癌症的危险。结果显示，每 Gv 剂量的组织特异性死亡危险分布为：肺 1.310-1Gy-1，肝 5.710-2Gy-1骨 1310-3Gy -1，骨髓(白血病)1310-2Gy-1；吸入粒径为 l 舯的钚气溶胶死亡危险为：肺 5310-7Bq -1，肝 1210-7 Bq-1，骨 01110-7 Bq-1，骨髓( 白血病)004910-7Bq -1；上述组织的总癌症死亡危险为 1010-7 Bq-1 。3.2.2钚中毒的治疗钚中毒治疗的原理是通过钚螯合剂

17、结合体内的钚离子，使之加速排出体外，减少组织负担和累积辐射剂量，从而减小辐射诱发的组织损伤和致癌可能性，并减少对肾和肝的化学损伤。一种有效的螯合剂应具有对目标金属离子结合的高选择性及其低毒性和低成本，其中对金属离子的高选择性是关键。DTPA是美国食品药品监督管理局批准的可以用于治疗钚内污染的药物。CaNa 3-DTPA是一种比较有效的钚促排剂，其临床可接受剂量为30mol。Durbin等 10报道了CaNa 3-DTPA对小鼠体内钚的螯合作用。Swiss-Webster小鼠随机分为对照组和治疗组，腹腔注射5310-4 Bqkg的柠檬酸钚(相当于 34moL/kg )1 h后分别给予生理盐水和C

18、aNa3-DTPA 30moL/kg，测量钚染毒后 24 h内排泄物钚含量，计算小鼠体内24 h钚滞留量。结果显示，治疗组和非治疗组小鼠体内钚滞留量分别占注入量的37和90；CaNa 3-DTPA对钚的相对清除率(对照组和治疗组钚滞留量的差值对照组钚滞留量)为53。Glenn等 11研究了CaNa 3-DTPA对孕期Beagle 狗的仔狗的损伤。雌性Beagle 狗随机分为对照组和给药组，从确定受孕第15天开始，连续50 d分别静脉注射生理盐水和CaNa 3-DTPA (30moLkg d)，并对注射CaNa 3-DTPA的狗饮食补充微量元素锌17moL kg d。检查仔狗出生时体重及其一周和

19、六周的存活率。雌狗孕期注入CaNa 3-DTPA可造成仔狗出生时平均体重由正常的300 g降至202 g，仔狗一周存活率为67，六周存活率为50。存活率的下降可能是由于频繁注射CaNa 3-DTPA导致体内Co、Cu、Mn 等具有重要生理功能的二价金属离子过度排出造成的。 123.3放射化学分离结合ICP-MS法测量土壤样品中钚的研究3.3.1钚的检测限209Bi做内标，外标法做标准曲线。仪器检测限根据空白溶液的3倍标准差计算，获得 239Pu在积分时间为60S时仪器检测限为048 pgmL(11 mBqmL)， 239Pu的浓度大于10 pgmL时样品测量精密度(RSD)优于5。根据此检测限

20、计算ICPMS 分析环境样品的测量。全流程回收率以80计算，5获得土壤样品的测量下限为006 pgg(013 mBqg)，表明该方法能满足测量环境样品中的钚。如果使用高分辨电感耦合等离子质谱(IR-ICPMS)，比如element2型，其仪器检测限比本方法中用的四级杆Plasma Quad 2+型低1 3个量级，比本仪器可以更精确测量环境样品中 239Pu。 133.32分离流程的本底与方法回收率研究工作中研究了分离流程的本底，分别取4 molL HNO 3，编号SoilA和编号SoilB的样品，按TOA萃取色层分离流程进行分离，用ICPMS 测量m z为 239的计数，计算Pu 的本底，结果

21、表明 239Pu的本底较低，基本不会给测量结果带来明显的误差。按TOA萃取色层分离流程对方法的回收率进行研究。准确称取500g经预处理的实际土壤样品(取4个平行样品)，各加入1.217 ng 239Pu标准溶液，用王水一HFH 202：酸解、离心，合并两次的上清液蒸发至近干，用4 molL HNO 3，溶解，按流程分离用ICPMS测量挪Pu，结果表明，本方法的回收率在873一968之间(n=4)。 134 钚的应用4.1日本从废核燃料中提取钚并循环利用进行发电日本佐贺县一家核电站近日开始从废核燃料中提取钚并循钚利用进行发电。这家核电站是属于九州电力公司的玄海核电站。这也是日本国内核电站的首次尝

22、试。据日本放送协会报道， 日本政府将核燃料再利用作为“核燃料循环”政策的重点，正在大力推广。试运行当天上午11 时，九州电力公司玄海核电站3 号机组的核反应堆里投入了该回收核燃料， 反应堆开始运转。目前，反应堆运转十分正常。当天深夜，反应堆内部将达至连续核分裂引发的临界状态。不过，也有意见指出，此类核燃料循环作业存在安全问题。该工序除了使用毒性较强的钚之外，控制核电站输出电力的调节棒状态也并不理想。九州电力公司表示，该工序在安全上毫无问题，此后将在实际操作中检验系统的安全性。4.2钚同位素质谱分析技术在核反恐中的应用随着国际恐怖主义日益猖獗，核恐怖活动已成为当前恐怖主义的新特征，是国际公共安全

23、面临的一个新的严重威胁。目前人类共同面临的核恐怖活动主要有(1)偷窃和爆炸核武器；(2)偷盗、走私、购买核材料自行制造粗糙、低技术含量的核装置(IND)；(3)袭击或破坏核设施、放置核材料场所、核材料运输，产生大量放射性物质泄漏：(4)偷窃放射性材料，构造放射性散布装置即“脏弹”(RDO) 。在阻止和打击核恐怖活动第三道防线主体的核法医学中，同位素质谱分析作为一种高灵敏、高精度技术手段，可获得特殊核材料(浓缩铀和钚)的许多重要特征，为反对核恐怖活动、维护国家核安全发挥新的作用。钚同位素主要由(最初生产钚的)铀燃料的燃耗和类型决定。一般说来，同位素也取决于反应堆的类型和运行历史。因此，即使2个钚

24、样品在一方面是相似的，如都有相同含量的 239Pu，它们的起源仍然要依赖同位素比来鉴定。随着钚材料年龄的变化(主要是 241Pu的衰变)，钚同位素发生变化。 241Am作为年龄指示剂能判定材料最后一次纯化距分析时的时间间隔。另外， 238Pu T01Pu可作为反应堆中子谱硬度的一个指标， 242Pu 240Pu可用于测燃料的燃耗。并且有数据表明，Pu同位素特征可区分从快增值堆、低浓铀材料的轻水堆和以天然铀为燃料的反应堆等生产出的武器级Pu，这些信息有助于对已判定为钚材料的截获样品进行溯源。 144.3Pu同位素在环境地球化学中的应用4.3.1水体研究Pu同位素能够有效的指示水体的物理和生物地球

25、化学过程。核素Pu在水中是通过水体的流动、扩6散和颗粒物质间的交换这些方式迁移的。水体的研究展示了Pu浓度随着深度变化的剖面 15，并指示了Pu在水体中的迁移特点。另外，Pu氧化型和减少型的比率能够有效的示踪水流横向流动的过程 16；两个海湾间水体中 38 Pu 39+240 Pu的活度比和Pu 的氧化态比值能够示踪两个海湾水体的交换过程。 174.3.2沉积物研究沉积物是区域有机物质和污染物的汇，了解这些污染物质的分布和迁移过程对区域内的生物地球化学循环过程有着重要的意义。沉积物中混合动力学、沉积速率和沉积剖面的研究 18揭示了沉积物中化学污染物的随着深度变化的规律和过程。4.3.3示踪来源

26、环境中的来源主要有大气核试验的降尘、核设施以及核废料，在这些潜在的污染源中40 Pu 39 Pu的值不尽相同 19，借此就可以根据样品 40 Pu 39 Pu值判断污染物的来源。张永三认为日本大气降尘中 40 Pu 39 Pu比值高于全球大气降尘比值的原因是受到了中国世纪年代核武试验的影响，并假设日本和韩国在世纪年代后大气降尘中的Pu部分来自土壤 20。4.3.4替代 37 示踪侵蚀放射性核素 37 在环境地球化学的研究应用中主要是示踪区域内的侵蚀 21，一系列的研究表明Pu和 在陆地生态系统中有着很好的线性相关，并且在发生迁移时两种元素能够牢固的吸附在土壤颗粒的表面。但是，从核武试验时代产生

27、的人工放射性核素 37 已经至少衰减掉了总量的（ ） ，这会降低 37 作为土壤和沉积物侵蚀示踪剂的灵敏度。相反，只有的Pu衰减掉了，而且核武试验释放出来的 39+240 Pu总量是 37 的倍。因此，Pu可以更好的替代 37 完成示踪区域土壤和沉积物侵蚀的工作。 224.4美国核协会建议加强钚的应用研究受美国核协会委托的一个专家小组在一份研究报告中得出如下结论： 在民用核电厂燃烧怀是世界上消除此种材料的最好的可行方法。该小组的成员中有钚发现者和诺贝尔奖获得者Glenn Sealorg博士。专家们认为, 把来自核武器和核电厂中的钚贮存在地质层里, 并不能确保这些材料将来不被取出来和用于制造新的

28、核武器。此外, 专家们还建议, 应迅速将裁减下来的武器用钚置于国际监督之下如果将这类钚用在核电厂中, 那么核能就可能成为世界上几乎取之不尽的唯一能源。该小组认为, 必须全力推进对钚应用的研究和开发, 以使核能满足世界日益增长的能源需求成为可能。他们还认为, 美国停止钚领域的研究和开发工作的决定会危及一项颇有前途的可能发展成为一种不断增殖的和高效能源的技术, 因此美国的这项决定应予以取消。总结：随着科学技术的发展，一些新型实验技术相继问世，使人们对钚的研究更加全面，对它的应用也更加全面。虽然钚具有一定的放射性，毒性，但它的应用前景却不可估量，而对于它的危害人们只要小心防护就可以避免。现在全世界能

29、源紧张，新型能源的发展势不可挡，而核能是新型能源中的重点，所以，我们要加大对钚的研究，是它更好的为我们造福。参考文献1Hafez,M.M.etal,J.Chem,Eng,57,150(1979). 2曾继述,姜耀中,李秀芳. 杯污染废水中杯的测定 1994-2010 China Academic Journal Electronic Publishing House.392.73 王林博，李 静，赵永刚. 二次离子质谱测定二氧化钚微粒样品的钚同位素比值 . 中国原子能科学研究院年报2005：208.4 章英杰，范显华，苏锡光等Pu在花岗岩中的吸附行为核化学与放射化学 ,2005,27(3)：1

30、36-1435 梁志荣,田青青,黄鹤翔,魏巍. 钚在粘土中的吸附行为研究 . 全国核与辐射设旅退役学术交流会论文 2006：496.6 Anne E，Gorden J X，kennrth N R，Rational Design of Sequestering Agents for Plutonium and other ActinidesChemical Reviews2003，103(11)：42077Oghiso Y, PulmonaryYanada Y. Comparisons of Pulmonary Carcinogenesis in Rats Following Inhalatio

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34、化学分离结合ICP-MS法测量土壤样品中钚的研究辐射防护. 2008,28(2) ：76-7714 杨天丽， 龙开明， 汤磊， 刘雪梅， 刘钊. 铀、钚同位素质谱分析技术及其在核反恐中的应用质谱学报。2008，29：73.15 Zheng J，Yamada MPlutonium isotopes in settling particles ：transport and scavenging of Pu in the western Noorthwest PacificJ. Environmental. Science Technology 40：4103-4108 16Eaxter，M S ，

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38、109. 8后记：通过这次对钚写综述使我更好的认识了钚，认识了它的性质，危害，更知道了怎样保护自己不被钚辐射和对钚的应用。更重要的是，我知道了怎样应用文献课上所学的知识去查找，检索文献，并应用这些文献来写出一篇切题的论文。文献课上所学的知识让我受益无穷，它为我以后查找资料指明了道路。The related knowledge and application of plutoniumGuo yan-ming Supervior:LIU Yao-hua（Taiyuan Normal University Chemistry Class092）Abstract: the plutonium is n

39、aturally occurring in the nature of the heaviest a quality radioactive elements, it has many kinds of isotopes, and several of those isotopes for easy to fission and be used in nuclear weapons and nuclear reactor. This article through introduces the plutonium, the physical and chemical properties and its related some tests, research and application, and let people better understand the plutonium, better application plutonium, let him bring us happiness and not disaster. Key words: the nature of the plutonium plutonium radioactive plutonium poisoning the application of plutonium