1、 毕业论文 开题报告 化学工程与工艺 蜂窝状整体式催化剂的涂层工艺研究 一、选题的背景、意义 (所选课题的历史前景、国内外研究现状和发展趋势) 近年来,化学工业已经确立了一个十分清晰地发展方向,即实现安全、清洁、高效的生产方式,最终目标是实现零排放的生产过程,以满足环保和可持续发展的要求。实现的途径包括,在化学方面开发新的、选择性更高的催化剂;工业方面寻找新的、高效、污染更少的工艺技术路线。因而,对于一个催化反应体系,不仅要考虑分子层面的活性位和诸如孔隙率、催化剂形状、微观结构和组成等催化剂方面的问题,还要考虑反 应物与产物的扩散、热传递等反应动力学相关因素以及相关反应器的设计。传统的催化剂通
2、常为颗粒状,并采用固定床反应器,要求克服它们存在的一些明显的缺点,比如:传质与传热的限制、催化剂床层压降大、气流分布不均、反应物在催化剂颗粒表面分布不均以及催化剂床层个点温度梯度大等。在这样的背景下,提出整体式催化剂的设想,它能克服上述传统催化剂的不足,使用大空速运行,并能强化化工过程,形成更为紧凑、清洁和节能的新工艺,成为当今多相催化领域中最具发展潜力的研究方向之一。 CuO/CeO2 水煤气变换催化剂凭借良好的催化活性和稳定性 、低廉的价格、不需预还原活化处理而逐步受到研究者的关注。本选题用 CuO/CeO2 水煤气变换催化剂、堇青石蜂窝状载体制成整体式催化剂。 二、相关研究的最新成果及动
3、态 目前,催化剂研究者们正在积极开展针对不同反应的整体式蜂窝状催化剂的研究,如:( 1)整体式 H2 与 CO 的甲烷化催化剂;( 2)整体式甲烷催化燃烧催化剂;( 3)整体式 F-T 合成催化剂;( 4)整体式气相光催化化 VOC 的 TiO2 催化剂;( 5)整体式丙烷脱氢催化剂;( 6)环己酮、甲醇和乙烯等选择性催化氧化等。 目前,整体式催化剂应用最成熟的领域就是汽车尾气净 化,其他包括催化燃烧 1-4、臭氧消除 5, NOx 的选择性消除 6,7,加氢 /脱氢反应 8,9, F-T 合成 10, CO 氧化 11,12,以及甲烷和烃类重整 13的应用越来越多。近年来,整体式催化剂也被试
4、图用于水煤气变换反应中。 Tonkovich 等 14以泡沫状整块金属镍为载体,负载 ZrO2 涂层,采用浸渍法负载Ru 活性组分,制成整体式催化剂,并用于甲醇燃料电池汽车上微通道水煤气变换反应器中,对反应动力学进行了初步研究,并与粉末状催化剂进行比较。结果表明,由于整体式微通道反应器能够降低热量和物质 传递对变换反应的限制,因而能有效地制止副产物(如 CH4)的生成;同时能缩短接触时间,仅有毫秒级;其体积可以减小到传统固定床反应器的 1/101/100。此外, Goerke 等 15采用分步浸渍法(先浸渍第二载体再浸渍活性组分),将 Ru/ZrO2 涂覆在 FeCrAl 和不锈钢片上,经过干
5、燥焙烧过程组装成微反应器用于水煤气变换反应,表现出良好的催化活性。王树东课题组 16,17采用先涂覆Ce0.8Zr0.2O2 涂层于堇青石载体上,再浸渍 Pt 或 Re 作为活性组分,详细考察了制备参数对整体式催化剂水煤气变换反应活性的影 响,同时也对其反应动力学进行了研究。 本课题首次将催化剂活性组分采用涂敷浸渍法涂敷在堇青石蜂窝载体上,制备成了新型的水煤气变换反应整体式催化剂。 三、课题的研究内容及拟采取的研究方法(技术路线)、研究难点及预期达到的目标 研究方法 本课题拟在载体的不同处理的情况下制备整体式变换催化剂。以此来讨论不同的载体处理、 CuO 等物质对于合成整体式变换催化剂有什么影
6、响。 预期目标 获得较好的整体式变换催化剂,以及适宜的载体处理, CuO 等物质对合成的作用 四、论文详细工作进度和安排 2011 年 3 月完成开题报告、文献翻译、 文献综述; 2011 年 4 月、 5 月完成实验和论文撰写; 2011 年 6 月论文答辩。 五、主要参考文献 1 Luo MF, He M, Xie YL, Fang P, Jin LY. Toluene oxidation on Pd catalysts supported by CeO2-Y2O3 washcoated cordierite honeycomb. Appl Catal B: Environ 2007, 6
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