1、分类号： 单位代码： 密 级： 学 号： 硕士学位论文珠江三角洲区域背景大气污染特征和气溶胶光学特性的综合分析申 请 人 姓 名 ： 指 导 教 师： 副研究员 合 作 导 师： 副研究员 专 业 名 称： 大气物理学与大气环境 研 究 方 向： 大气环境与大气化学 所 在 学 院： 大气物理学院 年 月I目录摘要 .1Abstract.3第一章 绪论 .51.1 研究目的和意义 .51.2 国内外研究进展 .61.3 研究内容和目标 .8第二章 研究方法及数据分析 .112.1 站点介绍 .112.2 仪器介绍 .112.2.1. 气态污染物（O 3、SO 2、NO x和 CO）浓度监测仪
2、.112.2.2. 颗粒物监测仪器 .142.2.3. 气溶胶光学特性测量仪器及仪器标定 .152.3 数据质量控制 .182.3.1. 气态污染物的数据质量控制 .182.3.2. 颗粒物数据质量控制 .182.3.3. 气溶胶光学厚度数据质量控制 .19第三章 气态污染物观测与分析 .213.1 气态污染物的浓度水平和变化特征 .213.1.1. 气态污染物的时间系列变化特征 .213.1.2. 平均日变化 .233.2 后向轨迹分析 .243.3 相关性分析 .263.3.1. 不同季节 NOX和 CO 的化学相关性 .263.3.2. 不同季节 NOX和 SO2的化学相关性 .273.
3、4 本章小结 .28第四章 颗粒物污染特征和气溶胶光学特性观测的综合分析 .294.1 颗粒物污染的浓度水平和变化特征 .294.1.1. PM10 和 PM2.5 长期变化趋势 .294.1.2. PM10 和 PM2.5 的季节变化趋势 .314.2 气溶胶光学特性变化特征 .334.3 后向轨迹分析 .36II4.4 相关性分析（AOD 反演地面颗粒物浓度） .384.5 本章小结 .45结论 .47致谢 .49参考文献和注释 .50作者简介 .55摘要1摘要气溶胶对全球和区域大气环境变化有重要影响，通过它的直接和间接辐射效应，影响地气辐射收支系统的能量平衡，是引起全球气候变化的最重要的
4、不确定因子之一。气溶胶是大气环境污染中的最主要的污染物，有着非常显著的环境效应。本文以珠江三角洲区域背景鼎湖山站地面观测资料为基础，明确了该地区大气中气态污染物(O 3、NO X、SO 2 和CO)浓度、颗粒物浓度及气溶胶光学特性的变化特征；并对该地区大气污染的来源进行了详细的分析，并对他们的相互关系进行了深入探讨。主要研究内容如下：2013 年在珠江三角洲区域背景鼎湖山站对气态污染物进行了长期观测。O 3、NO X 、SO 2 和 CO 浓度的年平均值分别为 24.6 23.9，12.8 10.2，4.0 4.8 和 348 185 ppbv。珠三角地区大气本底 O3、NO X 、SO 2
5、和 CO 浓度较高，与华中地区的大气本底污染程度相当，小于人口更加密集、经济更加发达的京津冀和长三角地区。污染物浓度变化有明显的日变化特征：O3 浓度呈单峰态日变化，午后 15:00 左右出现最大值；NO X 和CO 浓度日变化呈双峰态分布，两个峰值分别出现在 11：00 和 18：00 左右。SO2 浓度呈现出明显的日变化趋势，白天持续高值，夜间数值较低。污染物浓度季节变化特征也较为明显，CO 高值出现在春季，冬季次之。来自珠三角的气团（类型 2 和 3）对鼎湖山大气污染状况有强烈的加剧效果，北方气团（类型 1）的加剧效果只体现在高浓度的 SO2 和CO，海洋气团（类型 4 和 5）对鼎湖山
6、大气污染有清除作用。在湿季 NOX 和 CO 的相关系数较好为 0.61，两者有很好的同源性，均来源于珠三角城市地区机动车的排放；而在干季 NOX 和 CO 的相关系数较差为 0.38，生物质燃烧是干季珠三角地区 CO 高值的主要原因。在湿季 NOX 和 SO2 的相关系数较差为 0.13，湿季强烈的光化学过程是造成污染物变化的重要影响因子之一，NOX 和 SO2 的比值为 0.04，较低的比值反应出污染物来自于机动车尾气排放；在干季，NOX 和 SO2 的相关系数较好为 0.49，干季光化学转化过程明显减弱，污染物的变化特征主要取决于污染源的直接排放和局地混合过程，对于来源相同的污染物，会呈
7、现较为显著的相关性特征，NOX 和 SO2 的比值为 0.27，较高的比值也反应出其来源主要是工业化石燃料的燃烧。鼎湖山地区的大气污染来源主要为珠三角地区的近距离输送。2009-2012 年观测期间 PM10 年平均浓度分别为(8743)， (8045)，(9040)和(6137) g/m3，PM2.5 年平均浓度分别为(6533)，(5130)，(6231)，和(3925) g/m3，珠三角地区颗粒物污染有明显的减轻趋势。颗粒物浓度有明显的季节变化特点，干季颗粒物浓度比湿季高。细粒子在可吸入颗粒物中的比重下降，但比重依然较大。PM10 和 PM2.5 相关性南京信息工程大学硕士学位论文2较高
8、，均大于 0.90，说明 PM10 和 PM2.5 来源较为一致。PM2.5 和 PM10 的长期比值高达Abstract30.67，不同季节比值有较大差异，秋季最高为 0.71，夏季最低为 0.57。气溶胶污染严重，四年 AOD（500nm ）长期平均值高达 0.910.40，波长指数平均值为 0.970.36。AOD 有明显的季节变化趋势，春秋季节高，夏冬季节低。来自珠三角区域气团（类型 2 和 3）对鼎湖山大气污染状况有强烈的加剧效果，北方气团（类型 1）和西南气团（类型 5）对鼎湖山大气污染有清除作用。鼎湖山地区的气溶胶污染来源主要为珠三角地区的近距离输送。PM10 和 AOD 的相关
9、性为 0.34 好于 PM2.5 和 AOD 的相关性 0.25，该地区 PM10 对气溶胶消光的贡献较大。PM10 和 AOD 的相关性干季为 0.47 好于湿季的 0.39，PM2.5 和AOD 的相关性干季为 0.28 好于湿季的 0.16。湿度订正和高度订正后，相关系数均有较大的提升，干季 PM10 和 AOD 的相关性为 0.63，湿季为 0.48，干季 PM2.5 和 AOD 的相关性为 0.64 湿季为 0.29。说明在干季利用 MODIS 的 AOD 数据反演地面颗粒物浓度更为准确。关键字：气态污染物、颗粒物污染、气溶胶光学特性、相关性分析南京信息工程大学硕士学位论文4Abst
10、ractAerosol plays an important role in global and regional environment change. It has a significant impact on the solar radiation budget. Aerosols influence the radiation balance of the earth-atmosphere system by direct and indirect radiation effect, which is one of the most important factors in wea
11、ther and climate change. As one of primary gaseous contaminant in urban ambient, Aerosol has an important effect on the atmospheric environment. Based on the data of air pollutants and meteorological parameter collected at a background station in the Pearl River Delta region, Characteristics of trac
12、e gases (O3, NOx SO2 and CO), particulate matter and aerosol optical properties are explored. The levels and variations of O3, NOx, SO2 and CO are analyzed and their possible causes are discussed. The major contents and conclusions are presented as follows:Measurements of gaseous pollutants (O3, NOx
13、, SO2 and CO) were conducted at Dinghushan background station in Southern China from Jan. 2013 to Dec. 2013. The annual average concentrations of O3, NOx, SO2 and CO are 24.6 23.9, 12.8 10.2, 4.0 4.8 and 348 185 ppbv, respectively. The observed levels of the gaseous pollutants are comparable to thos
14、e at other background sites of China. The most obvious diurnal variation of O3 is observed in autumn, with minima in the early morning and maxima in the afternoon. The diurnal variations of SO2 show high values during the daytime. The diurnal cycles of NOx show higher values in the morning and lower
15、 values during the night. Higher CO concentrations were observed in spring followed by winter, autumn and summer. The biomass burning, in combination with the transport of regional pollution, is an important source for CO, SO2 and NOx in spring and winter. Backward trajectories were calculated and a
16、nalyzed together with corresponding pollutant concentrations. The results indicate that the air masses passing the polluted areas are responsible for the high concentrations of the gaseous pollutants at Dinghushan background station.Measurements of fine particles (PM2.5), coarse particles (PM10) and
17、 aerosol optical properties were carried out at a background station-Dinghushan in the Pearl River Delta (PRD) region from 2009 to 2012. It showed that the long-term mean concentrations of PM2.5 and PM10 were as high as (5131) g/m3 and (7643) g/m3, respectively. Particulate pollution in the PRD regi
18、on was mitigated over the last four years, and the annual mean concentrations of PM2.5 was decreased to (3925) g/m3 in 2012 from (6533) g/m3 in 2009. The concentrations of PM2.5 and PM10 were low in summer and high in the other three seasons. The correlation between the Abstract5daily concentrations
19、 of PM2.5 and PM10 was generally high (R0.90). The long-term mean PM2.5/PM10 ratio reached up to 0.67, the ratio was high in autumn (0.71) and low in summer (0.57). Atmospheric visibility was poor, the long-term mean of aerosol optical depth (AOD) at 500nm was 0.910.40, ngstrm exponent was 0.970.36.
20、 The values of AOD were low in winter and summer, high in spring and autumn. The correlation between particulate matter (PM) concentrations and AOD was high. The correlation coefficient in dry season (October- next March) was better than that was in wet season (April-September). In addition, the cor
21、relation also demonstrated great differences for different air masses. Key Word：Trace gas, Particulate matter, AOD, Correlation, Backward trajectories.南京信息工程大学硕士学位论文6第一章 绪论1.1 研究目的和意义人类社会和自然界都在持续地向环境大气中排放各式各样的物质，并且这些物质会在大气中存在一定的时间(停留时间 )，然后逐渐消亡或者转化成其他物质（汇）。当大气中某些物质源远远大于它的汇，它的浓度就会超过正常水平，进而会对大气环境产生不良的
22、效应，构成了大气污染。大气污染物一旦通过人为源或者自然源输送到大气这个动态体系，就能与植物、海洋、土壤等不断进行相互交换，参与地球生物化学循环过程。外源输入大气中的污染物经过一定的停留时间后，就会通过大气中的化学反应、生物活动和物理沉降等过程，从大气中去除(汇)。如果它们输出大气的速率小于输入大气的速率，就会在大气中造成相对的积聚，使得大气中该物质的浓度升高。当浓度升高到超过安全水平时，就会直接或间接地对人、畜和水体、土壤及植被等造成急、慢性伤害。这就是大气污染形成的过程 1。随着当今社会城市化进程的推进、现代工业的发展和技术的进步，人类赖以生存的大气环境质量受到了不断恶化，世界上许多大型城市
23、相继发生了严重的大气污染事件。第一类污染事件主要是由工厂排放的含硫酸性气体通过化学反应进而形成的酸性颗粒物所引起的烟雾事件。例如，1930 年 12 月比利时的马斯河谷工业区发生了世界上的第一次严重的工业大气污染事件，工业有害废气和粉尘造成一周内 63 人死亡，心脏病、肺病患者死亡率急剧增高；1948 年 10 月，美国宾西法尼亚州多诺拉镇的二氧化硫及其氧化物，与大气尘埃结合构成的大气污染事件，造成 20 多人当即死亡，5911 人发病；1952 年 12 月 49 日发生的伦敦烟雾灾难，由于烟煤和硫化物的增加，加上特定的气象条件浓雾，从而使伦敦遭到浓密的烟云袭击、覆盖，PM10 浓度达到 1
24、4mg/m3，是当时伦敦市区正常水平的 56 倍，二氧化硫浓度增大了 7 倍，达到了 700ppbv2，导致几天内 4000 多人死亡，两个月后又有 8000 人死亡 3。第二类污染事件主要由机动车燃料燃烧排放的含氮尾气造成的光化学污染。1953 年11 月，美国洛杉矶由于机动车排放的尾气造成空气污染，加上当地盆地地形和长时间控制该地区的高气压，使受污染的空气难以向外扩散形成光化学烟雾污染 4,5。之后随着世界上各大城市机动车保有量的日益增加，光化学烟雾污染相继出现在东京 6、雅典 7、墨西哥城 8和圣保罗 9等大城市。这一类污染常被称为“光化学烟雾”。这类污染事件有别于先前的伦敦烟雾事件，光化学烟雾是一次排放的氮氧化物和碳氢化合物等，在高温、低风速的气象条件下受太阳辐射的作用，在大气中发生一系列复杂的光化学反应而产生的极具毒性的污染气体和颗粒物混合体。臭氧、有机氧化剂和气溶胶是构成光化学烟雾的重要
