1、固态光谱学知识梳理概括 第 1 章 光学常数及色散关系 光学常数是反映固体宏观光学性质的物理量，折射率 n 和消光系数 是两个基本的光 学参数，两者分别构成复折射率的实部和虚部，另外，复介电常数 和复光电导率 也 叫做光学常数，他们都和（n，）有关。实际上光学常数并非真正意义上的常数，而是入 射光频率的函数，光学常数的这种频率依赖性叫做色散关系。 1.1 折射率与消光系数 当一束光照照到一个固体上时，可能会被反射、吸收和透过。他们之间的关系 A+R+T=1 光在固体中传播时强度会发生衰减，光强的变化为 I=I n e -ad光在耗散介质中的传播，波失可以用一个复波动矢量来表示 i r ik k
2、 k ，下表分 别表示实部和虚部。于是以 为角频率的电磁波场 E 的时空关系可以表示为 r) iwt)exp(-k - r exp(ik E t) exp( i r 0 0 i ikr E E结合介质中麦克斯韦方程组可以得到 k) * (k c 2 2 对于上面方程的解需要分情况来讨论1。对于振幅无衰减的介质， k 均为实数， n 2。对于振幅有衰减的介质，k 为复数，上方程可化为 ) * 2 ( 2 2 2 2 i r i r k ik k k c 对于实的介电常数，相应于等相位面垂直于等振幅面的情况，这种波的振幅有衰减， 但波在传播过程中无能量损耗 对于复的介电常数，满足该方程所有的解都是
3、衰减波， i r 方程式可以分解为 i 2 i r 2 r 2 2 2 2 ) k * (2k c ) ( i r k k c 引入复折射率 i n n 将上次化为最简 i r 2 2 2n n 因此 n ，这叫做广义麦克斯韦关系1.2 吸收系数 吸收系数跟光强有关。固体中光强的定义为光通过固体时能流密度的时间的平均，他 与光场振幅平方成正比。是实际上可以测量的物理量。光作为电磁波，其能流密度为用波 印尼矢量 S=EH 来表示，光强表达式为 S I ，其中 表示 E 和 H 矢量乘积的平均， 式中 E 和 H 为复数形式表示的平均场，完整的表示为 exp(it) E t) exp( m i E
4、 E m exp(it) H t) exp( m i H H m 0 c E H m m 式中光场空间变化部分主要包括在振幅中 Em Em c I * 0 由公式 x I I exp 0 叫做吸收系数，表示光在固体中传播的指数衰减率。 吸收系数 和消光系数 都表示物质的吸收，其关系为 0 4/ 2/c 0 为光在真空中的波长 由吸收系数 和消光系数 ，可以定义光在固体中的穿透深度 2 / k 1/ 4 / ) k 1/(2 / 1 0 i 2 0 i 1 d d d1 和 d2 分别叫做光强穿透深度和振幅穿透深度。两者相差两倍。消光系数比吸收系 数大的介质，光的穿透深度浅，表明物质的吸收强，而
5、长波比短波穿透深度大 1.3 极化率 设频率为 的一束单色平面光波入射到某一固体上，并且假定考察的固体无限大、均 匀、且各向同性。介质中的微观场在接近原子出会发生涨落，但是采用平均近似可以将这 种扰动平滑掉。如果晶体中相邻原胞中之间的电场不发生突变的话，可以将电场每个原胞 取平均，可以将电场视为 r 的近似函数得到平均场 E （r ） ，因为电磁波中的电场比原子外层 的电场来说可以忽略不计，因此电场和电极化之间为线性关系。 经典的来看，频率为 的入射光（电磁场） ，将引起介质中电荷密度 （x,y,z）的带 电粒子作受迫振荡，设位移为 r，光场在每个原胞中的诱导偶极矩为 rdxdydz 积分是在
6、一个原胞中进行，受迫振荡的位移 r 的时间关系可以表示为 exp(-i t) r r 0 单位体积的偶极矩（电极化强度） rdxdydz ) / 1 ( V P 电流密度 udxdydz ) / 1 ( V J 其中 u 是带电粒子的运动速度，J=-i P 在线性光学响应范围内，电极化强度的宏观表示为 E P 0 几个重要的推导：)E (1 P E E 0 0 0 Di r i 1 - 1 - r r i i E 1)E - ( P i 0 r 0 E J 1 - i - r 0 i 0 1.4 光电导率光在固体中的功率密度与介电函数的虚部或极化率的虚部成正比。光在物质中的传播 可能被吸收吸收
7、率为吸收的能流密度除以入射的能流密度 d) exp( cn d i A 样品很薄，忽略光通过后振幅的衰减 d A可见，吸收率不仅与吸收系数成正 比，而且与吸收长度 d 有关 在导电固体中，光电导率一般是复数，由 E J i r 0 0 i E P -iP E 得 1 - r 0 r 0 i i 0 i 0 r 由此可见，复光电导率的定义与复极化率的定义有所不同，复光电导率的实部和虚部 分别与复极化率的虚部和实部相对应。利用光电导率的表达式，光功率密度和光吸收率可 以表示为 cn / / E 2 0 r 0 r 2 m r cn d A W 可见，通过测量光电导率，可以计算吸收率和吸收系数，从而
8、计算出 光的穿透深度，因为光在固体中的功率耗散以及光吸收率都与光电导率的实部和介电函数 的虚部成正比。光电导率和介电函数也叫作光学常数1.5 光学常数的色散 洛伦兹色散理论 洛伦兹色散理论是基于阻尼谐振子相似，使用与绝缘体和半导体。为简单起见，设考 察对象为均匀、各向同性的固体，在一级近似下，光与物质的相互作用也就是固体对光的 响应可以看成阻尼谐振子体系在入射光的作用下的受迫震荡。谐振子之间的相互作用，用 阻尼系数 来表征，并且假设固体只有一种振荡频率为 0 质量为 m 的谐振子，因此只 需要考虑以位移坐标 x 表示的谐振子在光波作用下的运动。体系受到的作用力有：与位移 成正比的弹性回复力 x
9、 2 0 m ，与速度成正比的阻尼力 mx - ，以及光电场驱动力 t i E exp e 0 * ，其中 * e 是谐振子的有效电荷，在这些作用力下，一个谐振子的运动 方程可以表示为 t i E m mx exp e x mx 0 * 2 0 和 0 分别为谐振子的固有振荡频率和入射光的频率， 具有频率的量纲，表是谐 振子相互碰撞的频率，一般可作为与频率无关的常数处理，但在某些情况下考虑他是频率 的函数。 的倒数为碰撞周期，也就是离子的平均寿命。解方程可得到谐振子在光波作用 下的位移 x （ ） t i E m x exp i - - / e 0 2 2 0 * 设单位体积中的有效谐振子数为
10、 N ，由电极化强度 P 的定义知道 E / 0 0 * m x Ne P , 不难求出极化强度以及极化率之间的色散关系。从而得到介 电函数、折射率、以及电导率之间的色散关系，它们分别为： 2 2 2 2 2 0 2 2 0 2 p r r - - 1 2 2 2 2 2 0 2 p i i - 2 2 2 2 2 0 3 2 * i 0 r - / m Ne ) ( 2 - ) ( i r 2 2 n n 其中 2 p ， 叫做等离子频率，光学常数随频率变化的曲线叫做色散曲线，与吸收有关 的量 i ， r 以及 A ，在 0 处出现极大，离开 0 递减，在高频和低频下都趋近于 0.因此， i
11、 r A 的色散曲线峰值都在 0 ，表示为一种共振效应，意 思是当入射光频率与体系的固有频率相等时，光与体系的能量交换作用最大，体系对光的 吸收最强，这叫做共振吸收。对于只有一种固有频率的谐振子，吸收峰只能有一个，但实 际上可能有不同频率振荡的谐振子，因此吸收峰可能有多个。后面会讲到 r 可以从 i 的微分并在一个相当宽的频率区间积分得到，因此 r 在 i 上升和下降的斜率最 大处分别出现极大和极小，并与实轴两次相交，设交点频率为 1 和 2 ，其中 1 与 0 很接近，2 与等离子频率接近。在 1 2 中， r 为负值；由于 ) ( 2 - ) ( i r 2 2 n n ，因此在这一频率内， r 的谷对应 （）的峰，并且在高 频和低频极限下，（）趋近于 0.同样有微分的 KK 关系可知，n（）和 （）在上 升沿和下降沿出现峰和谷，R（）在【1 ，2】出现极大值第 2 章 反着光谱与光学常数的测量
