1、- 185 - 建筑装饰材料中挥发性有机物扩散、释放和分 布模型 湖南大学 余跃滨 张国强 韩杰 摘要 基于质传递理论，提出了建筑装 饰材料中挥发性有机物（ VOC）释放的集成数学模型，该模型 可以用于模拟建筑装饰材料中挥发性有机物对室内造成污染的全过程，包括多孔建筑装饰材料内部 污染物散发过程、湿材料内部 污染物散发过程、 墙壁等不同表面作用 对室内空气污染物浓度贡献情 况，以及这些过程之间的相互关 联和影响。 对模型进行了数 值化，提出了求解方法。利用文献 8给出 的实验数据，对模型进行了验证 ，给出了三维的污染物可视 化浓度分布，并与室内污染物分布 CFD 模拟结果进行比较，结果表明，模
2、型简便，通用性强，具有较好的模拟精度。 关键词 建筑装饰材料 挥发性有机物 室内空气品质 质传递 数学模型 Study on Emission Model of Volatile Organic Compound in Building and Decoration Materials Abstract An integrated model for the emission of volatile organic compound (VOC) is developed basing on mass transfer method. The model simulates the whole
3、process of the VOC emission, including the transmitting process inside dry porous material and wet material, the adsorption process on the surfaces as wall, their relationship and their contribution to indoor pollutant concentration. The model is solved with numerical method and validated with the d
4、ata provided by ref. 8. The three dimensional pollutant distribution chats are given and the result is compared with that of Computational Fluid Dynamics (CFD) method. It is shown that the model is simple and has good performance. Keywords building and decoration materials, volatile organic compound
5、 (VOC), Indoor air quality, mass transfer, mathematical model Hunan University, Changsha, China 0 引言 随着我国人们生活水平的提高，建筑室内环境问题正受到越来越广泛的关注，但其重要性还没 有真正被认识到。和我们面临的其它环境系统相比较，室内环境系统有其独到的特点。一是，在现 代城市，根据不同的工作性质，一个人生命的 90%左右时间在室内度过，受污染影响的人群长期 生活工作在这种环境中；二是，建筑室内环境污染物浓度低，一般不存在中毒等高污染问题发生， 这就使得这种环境问题难以受到应有的重视。另外一种
6、倾向是认为室内环境问题是发达国家的事情， 发展中国家应该主要着力于改善室外环境。 研究表明，在全球范围内，室内环境比室外环境污染更加严重，而且室内空气环境可能是当代 全球人类个体健康的第三大影响因素，前两位是已经公认的营养不良和不卫生用水，而且这种室内 空气环境导致的严重健康问题主要发生在发展中国家1。 世界卫生组织（WHO ）的报告表明，发展中国家的城郊地区，室内空气污染程度往往超过该 组织标准的 1020 倍，甚至更多2。 由于其低浓度特征，室内空气污染常与其他环境因素，如温度、湿度等一起被称为“室内空气 品质” 。室内空气污染问题主要包括两方面的起因和来源，一是由于传统燃料（煤炭，生物燃
7、料等） 燃烧引起的室内颗粒物污染，二是由于建筑装饰材料的广泛使用引起的室内挥发性有机物污染2。 其中前者是发展中国家广泛存在的问题，而后者在发达国家得到高度重视，在发展中国家的城市， - 186 - 正在成为重要的污染问题。 我国是最大的发展中国家。农村广泛使用的炊事和采暖燃料引发的室内空气污染问题完全符合 世界卫生组织提出的状况。而近年在城市和发达的城郊，空调采暖的应用越来越广泛，而住宅、办 公室、商场和宾馆等非工业建筑的装饰越来越“豪华” ，由此产生的室内挥发性有机物污染可能超 过世界卫生组织对发达国家的估计。因此，在注重非工业建筑室内环境美观的同时，室内空气品质 这一时刻影响居住者生活、
8、工作和身心健康的问题也应受到研究人员和公众的高度重视 3,4。 室内空气品质的重要衡量指标是室内污染状况，其中包括污染物强度，危害程度和作用时间等。 室内污染物的种类很多，包括物理的、化学的和辐射的等，影响因素也从室外到室内涉及很多方面 5。建筑装饰材料是挥发性有机物（VOC ）的最重要来源。建筑装饰材料 VOC 的释放散发机理的 研究是改善室内空气质量的重要基础。 国际上对该方面的研究已经取得了较多的成果，主要研究内容包括基于环境仓实验数据的经验 模型，对各类污染物散发特性分别进行研究，采用基于质传递理论的理论模型对污染物在材料内的 扩散进行研究，以及借助于 CFD 方法对污染物在室内空气中
9、的分布进行仿真研究，这些方法没有 将建筑材料中的污染物在材料内的扩散，表面释放和室内的分布结合起来，实用性不强 6。国内基 于环境仓实验的经验模型研究方面仅仅针对少数单项污染物，处于起步和不连续发展的阶段7， 而将内部扩散、表面散发和室内分布诸过程集成研究的理论模型还不多见。 本文在质传递理论基础上，结合前人提出的部分经验模型，提出了适用于室内常用建筑装饰材 料污染物扩散、释放及其在室内分布的集成数学模型。利用文献8提供的实验数据，对模型进行 了验证，给出了三维的污染物可视化浓度分布，并与室内污染物分布的 CFD 模拟结果进行比较， 结果表明，模型具有较好的精度。该模型可以用于研究多孔建筑装饰
10、材料内部污染物散发、湿材料 内部污染物散发、墙壁等不同表面作用对室内空气污染物浓度贡献情况等，以及这些因素的相互关 联和影响。 1 模型的建立 1.1 模型主要考虑因素和假设条件 1） 污染物散发源为室内干性多孔材料，包括地毯、聚乙烯地板、人造板等，散发出来的各类 VOC 气体（如苯系物、甲醛、酮类、胺类、烷类、烯类等） ，大量研究表明该类物质具有强毒性， 甚至神经毒性。该类干性材料内部污染物的传递主要受质扩散过程控制，而扩散过程主要由扩散系 数决定。在室内污染物浓度分布研究方面，本文提出的数学模型不同于 CFD 模型，CFD 模型主要研 究污染物在室内的运动和分布情况，本文模型则可以用于研究
11、人们更加关心的实际问题，如室内污 染物的浓度，比如是否超标，以及污染物散发持续的时间等情况。 2） 污染物吸收源为墙体、窗帘。大量研究表明，在室内，由于这类材料具有较大表面积，污 染物在其表面的沉降和吸附有较大影响，他们对污染物的吞吐效应会对室内污染物浓度产生影响。 3） 本文所建模型还基于以下基本假设： a. 干性多孔材料内部材质均匀，污染物初始浓度相同； b. 材料内部污染物散发过程为纯物理现象，没有化学反应； c. 材料内部污染物单一（包括 TVOC） ，或者至少扩散过程不相互干扰； d. 材料内部扩散为一维扩散，传递动力为浓度差，并完全遵循费克定律； e. 污染物扩散系数、材料表面分隔
12、系数不随浓度变化而变化，并可以真实反应材料整个散发 过程； f. 空气和材料交界面始终保持平衡状态，动态平衡很快建立； g. 污染物的吞吐只发生在吸附材料表面，并遵循 Langmuir 等温吸附线； h. 室内污染物分布均匀，或者很快达到均匀一致； i. 材料底部没有污染物扩散通过表面。 1.2 模型及控制方程建立 1.2.1 控制方程 1） 材料（污染源）内部 - 187 - 对于干性多孔材料，同时满足上述假设条件，其控制方程为（费克定律） 9： (1)2,yCDimiim 其中：C m,ii 材料内部污染物浓度 g/m 3 Dm,ii 材料内部污染物扩散系数 m2/s t时间变量 s y扩
13、散一维方向上空间变量 m 2） 材料表面 在污染源材料表面，污染物的散发和吸附应该是同时存在的，并保持动态平衡，在常温常压条 件下，符合 Langmuir 等温线，控制方程为 10： (2)iasmbiyCk, 其中：C m|y=bii 材料表面（仍在固相）污染物浓度 g/m 3 kma，i i 材料表面分隔系数 Cas，i i 材料表面空气中污染物浓度 g/m 3 3） 边界层质扩散 在材料表面，存在一层浓度边界层，其中的污染物传递过程同时受扩散和对流影响，气相传质 速率为（费克第二定律） 9： (3)aisiihR, 其中：R i-气相传质速率 g/m2 s hi传质系数 m/s Ca-空
14、气中污染物浓度 g/m 3 4） 墙体表面吸附沉积效应，控制方程 11： (4)iaii Mkdt,4,3 其中：M i第 i 块材料单位面积的吸附量 g/m 2 k3，i /k4，i 第 i 块材料的吸附/解吸系数 m/s，/s 5） 湿性材料（涂料）的污染物散发率为： (5)tkseR10 其中：R 0s湿材料的初始散发率 g/m 2 s Rs-湿材料的散发率 g/m 2 s k1衰减系数 /s t时间 s 6） 控制体内（房间）污染物质量平衡方程： i biymiaina CDLNC, (6)tksiiii eRMkk1043 其中：C a空气中污染物浓度 g/m 3 N换气次数 s-1
15、 Li第 i 块材料特性面积 /m - 188 - 1.2.2 初始及边界条件 1） 初始条件 污染源材料 i 内部： (7)iimCty,0, 吸附/解析材料 i 表面吸附量 (8)iiM,0 空气中污染物： (9)0aa 2） 边界条件 材料底部（固固界面）： (10)0,yimiCD 材料空气界面： (11)asiibymi Ch, 3） 部分参数问题 9、12、13 空气中污染物传质系数： 在现有传质理论中，已经对该系数进行了较深入的研究，并得出以下关系式： a) 层流状态下（Re500 000 ）: (12-b)5/4/7. c) 混合流状态下（Re10 7,Retr=500 000
16、）: (12-c)3/1/80e03.ScSh 其中：Sh修伍德数 aDhd Sc施密特数 c Re材料表面雷诺数 udRe u材料表面空气的平均流速 m/s v空气运动粘度 m2/s d材料特性长度 空气中污染物的扩散系数： 该系数与系统的温度、压力以及物质的性质有关。在一定条件下，可以通过实验方法测定。对 于空气当中单一污染物（含 TVOC 研究）情况，可以视为双组分系统，其计算根据分子运动学说 推导得到： - 189 - (13)aviraPSM nTD2/12/3 其中：T绝对温度 K Ma、M air污染物，空气的分子量 P总压 atm Sav污染物和空气的分子平均截面积 m2 n实
17、验确定常数 如需更加精确严谨的求算气体扩散系数，可采用下式（赫虚范特法）： (14) 2/12710853. airDaP 其中：平均碰撞直径 （勒奈特-琼斯参数） D分子扩散的碰撞积分，为波尔茨曼常数（1.3806x10 -6erg/K）的无因次函数。 以上公式中都需要较多的实验数据，对于我们研究的对象系统，大多采用半经验公式进行计算 （福勒法）： (15)23/13/1 2/175.0.airaia vPMT 其中：v a、 vair污染物和空气的分子扩散体积 cm3/mol 由于我们研究的污染物浓度相对较低，边界层上浓度变化也小，因此，上述模型对我们研究的 系统有效。 举例如下：计算常压
18、，温度为 298K 条件下，苯（C 6H6）在空气中的扩散系数。 1v a=16.5*6+1.98*6-20.2=90.68，v air=20.1。M a=78，M air=23，代入（15）式中，计算得 到 Da=97.76x10-7m2/s 2 a=5.349， air=3.711， a,air=4.53，M a=78，M air=23， a/k=412.3， air/k=78.6， D=f(kT / a,air)=1.153，代入赫式中，计算得到 Da=96.2 x10-7m2/s 对于 TVOC，由于内部成分复杂，我们采用 Sparks 等推荐的 23条件下 Da=5.938x10-6
19、 m2/s8， 并按下式进行不同温度下该值的调整 9： (16) 5.1629038.5TTa 材料内部扩散系数 Dm,i、分隔系数 kma,i、吸附/ 解析系数 k3,i/k4,i： 对于该类系数，是必须通过实验方法加以确定的，属于材料的物理特性，已经有大量的文献提 供该类数据。 方程（1）（16）构成了一整套包含质扩散理论和经验模型结合的新型通用数学模型，可以用 来研究室内建筑装饰中污染物散发导致的室内污染状况，并进行必要的分析。 2 方程的数值化与求解 14 15 16 2.1 方程的数值化 上述理论模型应用于实践，需要对方程进行离散。本文先将上述各方程进行差分，并编制成计 算机程序，然
20、后使用计算机进行模拟。 首先，对于材料内部污染物扩散方程，我们使用有限差分方法，在空间和时间上将问题离散为 - 190 - 差分方程，然后，以初始条件为出发点，按时间逐层推进计算。 浓度在空间上的变化采用区域离散化方法的内节点法，即所谓的方法 B，每个子区域就是一个 控制容积，划分子区域的线族就是界面线，每个控制容积的中心线位置为节点。对于边界位置 （y=b） ，为保证计算结果的二阶精度，在边界层外取一虚拟层（n+2） ，使用（n+1）和（n+2）节 点的平均插值代替边界层 y=b 处的值。 m 时刻从第（k-1）层中心到（k）层中心部位和从第（k）层中心到第（k+1）中心部位的污染 物浓度梯
21、度，可以分别表示为： kkmyC12,12,kmmyC 控制方程右端浓度对空间的二阶导数可以差分为以下形式： kmkmmk yyCy112,2,1 (17),t Cm()-1y=0虚 拟 层n+内 节 点 y=b(,)12*Cm 方程左侧对时间的偏导可以采用隐式差分格式，得到差分方程为： (18)1, myCtyCm 利用上述差分公式就可以将材料内部污染物扩散微分控制方程转换为差分形式的浓度扩散方程： kmkmmk yCyCyD112,2, (19)1,myCm 假定层次划分均匀，同时令 ，上面的方程可以整理为：2yr图 1 干材料差分示意图 - 191 - (20) mkCrDmkCrD,1
22、,12, 1,k 对于边界节点（1） ，由边界条件可以得到： (21)0,tt 对于与边界节点（1）相邻的节点（2） ，同样可以推导出如下差分方程：CrCr mmm,32,1,34 (22)k 同上分析，对室内空气和其余不含空间偏导项的控制方程均可以用隐式差分格式加以离散。该 隐式格式是无条件稳定的，但时间和空间步长的选择可能会影响计算结果的准确度，因此在构造线 性方程组的同时，应注意条件数尽可能保证“良态” 。 2.2 数值方程求解 17 通过上述过程，我们已经将各个公式转化为一系列的代数方程 aiCm=bi，接下来我们求解这系 数矩阵 A 为对角占优的三对角方程组。运用直接求解的高斯消元法
23、（追赶法） 。 追赶法分为正消和反代过程: 1.Ax=f，A=LU ；2.Ly=f，求 y；3.Ux=y ，求出结果 x。详细过程 为(各符号仅为示意，与上节给出的各符号无关) ：21221nbacbc1221 nnr 其中 i、 i、r i 为待定系数。比较方程两边得到： b1= 1，c 1= 1 1；a i=ri， bi=ri i-1+ i （ i=2,n+2） ； ci= i i（i=2,n+1） ； i=bi-ai i-1（i=2,.,n+2） ； i=ci/(bi-ai i-1) 迭代计算步骤为： 1） 算 i 的递推公式 1=c1/b1， i=ci/(bi-ai i-1) (i=2
24、,.,n+1)； 2） 解 Ly=f y1=f1/b1， y=(fi-aiyi-1)/(bi-ai i-1) (i=2,.,n+2)； 3） 解 Ux=y xn+2=yn+2， xi=yi- ixi+1 (i=n,.,1) - 192 - 使用该直接求解方法，为保证结果的准确性，应注意计算和调整系数矩阵 A 的条件数 cond(A) 不宜过大。 3 模型验证 为验证本模型，在同等环境、污染条件下进行污染状况模拟计算，各可视化图形均基于 Matlab5.0 版本，并与文献8的 CFD 方法计算结果进行对比。该实验在 MIT 进行，实验使用的是 0.5x0.4x0.25 m3 的小规模圆形罐体实验
25、测试装置。 各条件为：温度 230.5，相对湿度 500.5%，换气次数 1.00.05h-1，特性面积为 0.729m2/m3，测试材料 0.212x0.212x0.0159 粒子板。材料参数表 18： 表 1 实验参数表 污染物 TVOC 己醛 蒎烯 Dm(m2/s) 7.65*10-11 7.65*10-11 1.2*10-10 1 C0(g/m 3) 5.28*107 1.15*107 9.86*106 kma 3289 3289 5602 Dm(m2/s) 7.65*10-11 7.65*10-11 1.2*10-10 2 C0(g/m 3) 9.86*107 2.96*107 7.
26、89*106 kma 3289 3289 5602 对 TVOC 情况 1，由于文献没有给传质系数，我们根据 T=23+273=296K，P=1atm，=1.205kg/m 3，=18.3x10 -6，=15.34x10 -6m2/s，u=0.02m/s ，以及 Da=5.938x10-6 的条件进行计算： ，4.276034.5Reud 58.10938.546aDSc =0.000 4242.586.0 2/13/12/1/ DScha 图 2 情况 1 中 TVOC10 小时计算结果可视化图形 从上面的计算结果看，该情况下，散发率初始条件下最大，约为 6.741566e+000g/m 2
27、 s，并且 衰减速度相当之快，前半小时内已经降到 2.75435g/m 2 s，从图形 2 左下图也可看出，散发率高峰 期大概出现在前 17*5=105 分钟，随后变化相对比较平缓，但速率仍然较大，在这 10 小时内一直 维持在 1g/m 2 s 以上的高速度。 - 193 - 室内浓度上升时间最快的时期也正是散发率变化最大的时期，到第 105 分钟左右达到最大值 4.886525e+003g/m 3，然后逐步下降，变化趋平缓。尽管如此，从图 2 右下图，我们可以知道在 这十个小时内，由污染源散发出来的污染物总量尽管上升很快，但已经开始有减缓趋势，而这个时 候的散发量和污染源内部总量相比还不到
28、 10%，可以预见，在这种状态参数条件下，包括换气条 件、负荷率、材料内污染物散发参数，以及室内空气物理状态情况，要使室内污染物浓度达到可接 受标准 TVOC600g/m 3 还需要很长一段时间。从我们下面的程序运行结果得到，该时间为： 311.902 47 小时，大约 13 天，此时散发率为 2.280918e-001 (g/m3)，已经相当低，尽管如此，散发 总量还是只占污染源内部总量的 58.265%。要使该污染物源内部的 99%污染物散发出来需要 1 813.5 小时，大约为两个半月。这也说明材料内部污染物的散发过程的确需要较长时间完成。 图 3 情况 1 中 TVOC10 小时材料内
29、部各点浓度等高图 图 4 情况 1 中 TVOC10 小时材料内部各点浓度图形 图 3 的等高图进一步详细的给出了 10 个小时内材料内部各层中污染物的浓度等高线，可以看 到，即便是 10 小时后，污染源底部的大约 1 150*0.00001=0.0115m 以内的浓度没有发生变化，可 见在给定传质系数和分隔系数等主导因素条件下，污染物散发的阻力主要来自材料本身。 图 4 形象的给出了 10 小时以内，材料各层内部污染物浓度每分钟变化状况，靠近空气界面的 层面污染物浓度下降趋势与其与空气界面的距离呈正相关，距离越小，浓度衰减速度越快。 为进一步验证该模型，本文将使用该模型对表 1 给出的各状况
30、进行长时间计算，并与文献提供 的实验结果和 CFD 结果一一进行对比，输出可视化结果如图 5图 10。其中图 5 计算和输出的是情 况 1 条件（第一块粒子板）下，实验仓空气中 TVOC、已醛和 蒎烯浓度随时间变化的情况的曲 线。计算结果和实验值吻合得较好，变化趋势也基本一致。但和 CFD 模型一样，本模型计算结果 在最初的时段与实测结果有一些出入，比如浓度峰值大小以及出现的时间等，这可能是因为测量本 身在被测材料放入的初始时段不能完全理想化，存在一定的波动和部分混合等现象造成的。而在随 后的很长时间内，模型计算结果可以跟实验测量值很好的吻合。图 8 计算和输出的是情况 2 条件 （第二块粒子
31、板）下，实验仓空气中 TVOC、已醛和 蒎烯浓度随时间变化情况的曲线。实验时 间比较长，在 800 小时左右，使用本模型进行预测得到的结果和实验测量值基本一致，时间越长， 这种效果越明显。从图 5 和图 8 的污染物浓度曲线和文献中 CFD 结果比较来看，两者也能够较好 的吻合。由此可见，本数学模型合理可行，离散化处理方法恰当。 图 6、9 分别是实验两种情况下，污染物的散发率变化情况。图 6 的 TVOC 的散发率峰值比图 - 194 - 2 的结果稍小，这是由于在作长时间数字模拟时，为节省计算时间的考虑，模型输入的时间步长取 得较大，导致峰值被平均化淹没的结果。但总体上没有出现由于时间空间
32、步长变化引起的大差异， 说明方程的离散化合理，系数矩阵的条件数控制妥当，结果可信。 从图 5（8） 、6（9）的 TVOC 和已醛的浓度和散发率曲线来看，两者除初始浓度不同外，其他 条件完全一致，而空气中时刻浓度值、散发率在整个计算时间段内也基本保持这种比例。说明污染 源内部污染物的初始浓度对污染物散发是起到很大影响的，在使用前降低污染源内污染物浓度可以 在很大程度上减轻其造成的室内污染。而图 7（10）二者的无因次散发量的完全重叠也印证了这一 点。 图 5 情况 1 各污染物浓度变化图 图 6 情况 1 各污染物散发率变化图 图 7 情况 1 各污染物无因次释放量变化图 TVOC *已醛 +
33、 蒎烯 TVOC *已醛 + 蒎烯 - 195 - 图 8 情况 2 各污染物浓度变化图 图 9 情况 2 各污染物散发率变化图 图 10 情况 2 各污染物无因次释放量变化图 4 结束语 本文建立了可以用于室内污染源散发规律、室内污染变化规律研究的新型通用数学模型，并验 证了模型的可行性。在此基础上通过适当选取室内污染源模式，定性模拟研究了油漆类一次衰减源、 干性多孔材料、汇效应等对于室内浓度的影响规律，并得出一些有用的结论。一次衰减源对室内污 染持续时间较短，汇效应作用规律和比值 k3k4 的密切相关，室内主要和长期的污染源还是以内部 扩散为主的干性多孔材料。 5 参考文献： 1 J. S
34、undell, Health, Comfort and energy in buildings, Proceedings of the 4th International Conference on Indoor Air Quality, Ventilation and Energy Conservation in Buildings, Hong Kong: City University of Hong Kong Press, 677-686 2 D. Schwela, Air pollution and human health in developing countries, Proce
35、edings of the 4th International Conference on Indoor Air Quality, Ventilation and Energy Conservation in Buildings, Hong Kong: City University of Hong Kong Press, 3-12 TVOC *已醛 + 蒎烯 - 196 - 3 张国强 , 宋春玲, 陈建隆, 等. 挥发性有机化合物对室内空气品质影响研究进展. 暖通空调, 2001, 31(6): 25-31 4 张国强, 喻李葵. 室内装修- 谨防室内人类健康杀手. 中国建筑工业出版社,
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40、996: 31-40 19 Skelland, A.H.P. Diffusion Mass Transfer. New York: John Wiley & Sons. 1974 本文的工作得到以下基金项目资助： 国家自然科学基金项目（50078020） 国家十五科技攻关项目（2002 BA 806 B02） 高等学校优秀青年教师教学科研奖励计划资助项目 国家留学基金项目 湖南省建设厅科研项目 联系作者： 张国强 410082 湖南大学土木工程学院 电话:0731-8823900 传真:0731-8821005 email:gzhang 1、对格式的要求 知网学位论文检测为整篇上传，上传论文后，系统会自动检测该 论文的章节信息，如果有自动生成的目录信息，那么系统会将论文按 章节分段检测，否则会自动按每一万字左右分段检测。格式对检测结 - 197 - 果可能会造成影响，需要将最终交稿格式提交检测，将影响降到最小， 此影响为几十字的小段可能检测不出。都不会影响通过。系统的算法 比较复杂，每次修改论文后再测可能会有第一次没测出的小段抄袭 （经 2 年实践经验证明，该小段不会超过 200 字，并且二次修 改后论文一般会大大降低抄袭率）
